Ліричний роман - найбільше твір письменника - написаний в епістолярній формі. Ім'я головного героя - Гіперіон - відсилає до образу титану, батька бога сонця Геліоса, чиє міфологічне ім'я означає Високоідущій. Створюється враження, що дія роману, що представляє собою свого роду «духовну одіссею» героя, розгортається поза часом, хоча арена подій - Греція другої половини XVIII ст., Що знаходиться під турецьким ярмом (на це вказують згадки про повстання в Мореї і Чесменською битві в 1770 г.).
Після випали на його долю випробувань Гіперіон відходить від участі в боротьбі за незалежність Греції, він втратив надії на близьке визволення батьківщини, усвідомлює своє безсилля в сучасному житті. Відтепер він обрав для себе шлях відлюдництва. Отримавши можливість знову повернутися в Грецію, Гіперіон поселяється на перешийком, звідки пише листа другові Белларміну, що живе в Німеччині.
Здавалося б, Гіперіон досяг бажаного, але споглядальний відлюдництво також не приносить задоволення, природа більше не розкриває йому своїх обіймів, він, завжди спраглий злиття з нею, раптом відчуває себе чужим, не розуміє її. Схоже, йому не судилося знайти гармонії ні всередині себе, ні зовні.
У відповідь на прохання Белларміна Гіперіон пише йому про своє дитинство, проведене на острові Тінос, мрії і надії тих часів. Він розкриває внутрішній світ багато обдарованого підлітка, надзвичайно чутливого до краси і поезії.
Величезний вплив на формування поглядів юнака надає його вчитель Адамас. Гіперіон живе в дні гіркого занепаду і національного поневолення своєї країни. Адамас прищеплює вихованцю почуття схиляння перед античною епохою, відвідує з ним величні руїни колишньої слави, розповідає про доблесть і мудрості великих предків. Гіперіон важко переживає майбутнє розставання з коханою наставником.
Повний духовних сил і високих поривань, Гіперіон їде до Смирни вивчати військову справу і мореплавство. Він налаштований піднесено, жадає краси і справедливості, він постійно стикається з людським двоєдушністю і приходить у відчай. Справжньою удачею стає зустріч з Алабанда, в якому він знаходить близького друга. Юнаки упиваються молодістю, надією на майбутнє, їх об'єднує висока ідея звільнення батьківщини, адже вони живуть в зганьбленої країні а не можуть змиритися з цим. Їх погляди і інтереси багато в чому близькі, вони не мають наміру уподібнюватися рабам, які звично віддаються солодкої дрімоті, їх охоплює жага діяти. Тут-то і виявляється розбіжність. Алабанда - людина практичної дії і героїчних поривів - постійно проводить думку про необхідність «підривати гнилі пні». Гіперіон ж твердить про те, що потрібно виховувати людей під знаком «теократії краси». Алабанда називає подібні міркування порожніми фантазіями, друзі сваряться і розлучаються.
Гіперіон переживає чергову кризу, він повертається додому, але світ навколо знебарвлений, він їде в Калаврії, де спілкування з красотами середземноморської природи знову пробуджує його до життя.
Друг нотаря призводить його в один будинок, де він зустрічає свою любов. Діоміта здається йому божественно-прекрасної, він бачить в ній надзвичайно гармонійну натуру. Любов з'єднує їх душі. Дівчина переконана в високе покликання свого обранця - бути «вихователем народу» і очолити боротьбу патріотів. І все ж Діоміта проти насильства, нехай навіть і для створення вільної держави. А Гіперіон насолоджується прийшли до нього щастям, знайденим душевним рівновагою, але передчуває трагічну розв'язку ідилії.
Він отримує лист від Алабанда з повідомленням про підготовлюваний виступі грецьких патріотів. Попрощавшись з коханою, Гіперіон поспішає встати в ряди борців за визволення Греції. Він сповнений надій на перемогу, але зазнає поразки. Причина не тільки в безсиллі перед військової міццю турків, а й у розладі з навколишнім, зіткненні ідеалу з повсякденною дійсністю: Гіперіон відчуває неможливість насаджувати рай з допомогою зграї розбійників - солдати визвольної армії учиняють грабежі і різанину, і нічим їх не можна стримати.
Вирішивши, що у нього з співвітчизниками немає більше нічого спільного, Гіперіон надходить на службу в російський флот. Відтепер його чекає доля вигнанця, навіть рідний батько прокляв його. Розчарований, морально знищений, він шукає загибелі в Чесменском морській битві, але залишається живий.
Вийшовши у відставку, він має намір нарешті спокійно зажити з Діомітой де-небудь в долині Альп або Піренеїв, але отримує звістку про її смерть і залишається невтішним.
Після багатьох поневірянь Гіперіон потрапляє до Німеччини, де живе досить довго. Але що панують там реакція і відсталість здаються йому задушливими, в листі до друга він уїдливо відгукується про фальші мертвущого громадського порядку, відсутності у німців громадянських почуттів, дріб'язковості бажань, прімірённості з дійсністю.
Колись учитель Адамас передрікав Гіперіон, що такі натури, як він, приречені на самотність, поневіряння, на вічне невдоволення собою.
І ось Греція повалена. Діоміта померла. Живе Гіперіон в курені на острові Саламіні, перебирає спогади про минуле, сумує про втрати, про нездійсненність ідеалів, намагається подолати внутрішній розлад, відчуває гірке почуття меланхолії. Йому здається, що він відплатив чорною невдячністю матері-землі, зі зневагою поставившись і до свого життя, і до всіх дарів любові, яку вона виливала. Його доля - споглядання і мудрування, як і раніше він залишається вірний пантеїстичної ідеї спорідненості людини і природи.